―⾼次⾼調波光の発⽣機構の解明に向けた新たな知⾒―
概要
京都⼤学化学研究所の佐成晏之 理学研究科博⼠課程学⽣、廣理英基 准教授、⾦光義彦 教授、東京⼤学⼤学院⼯学系研究科の篠原康 特任助教、⽯川顕⼀ 教授、同⼤学附属物性研究所の板⾕治郎 准教授、国⽴研究開発法⼈量⼦科学技術研究開発機構の⼄部智仁 上席研究員、筑波⼤学計算科学研究センターの佐藤駿丞 助教（マックスプランク研究所客員研究員兼任）らの研究グループは、ワイドギャップペロブスカイト半導体であるCH3NH3PbCl3単結晶に⾼い電場強度の中⾚外領域のレーザーパルスを照射すると、可視から紫外にわたる幅広い波⻑範囲の光が発⽣することを発⾒し、その発⽣機構を解明しました。この現象は⾼次⾼調波発⽣と呼ばれ、従来、原⼦や分⼦などの気体において広く調べられ、X 線光源やアト秒の光パルスを発⽣する技術へと応⽤されています。⼀⽅で、固体は気体に⽐べて⾼い電⼦密度を持つために、⾼効率でコンパクトな光源となり、デバイス開発への応⽤が期待されています。しかし、多くの原⼦やイオンが集まった固体においては、光が作⽤する電⼦系のエネルギー状態は極めて複雑となり、⾼次⾼調波の発⽣の理解はほとんど進んでいませんでした。本研究では、複雑な電⼦状態を計算に取り込むことにより、発⽣効率の励起光強度依存性や結晶⾓度依存性などの実験結果を再現することに成功しました。これらの精密な実験と理論計算との⽐較によって、従来発⽣機構として考えられてきた強光電場で駆動される電⼦の運動だけでなく、価電⼦帯から伝導帯に励起されるキャリアの応答の⾮線形性が重要な役割を果たすことをはじめて明らかにしました。
本研究成果は、2020年7⽉30⽇に⽶国物理学会が発⾏する学術誌「Physical Review B：Condensed Matter and Materials Physics (Rapid Communication)」に掲載されます。
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